I 30-års alderen sker en store omvæltning for Llull, som trods ægteskab og to børn, jagtede enhver smuk kvinde i sin omgangskreds, vendte han sig pludselig mod kristendommen. Der findes en del historier om, hvad der foranledige dette. Et af forklaringerne er, at han flere nætter i træk, hvor han sad på sit værelse og skrev på et kærestebrev, så Jesus på korset. Han beslutter, at han vil tjene Kristus og om nødvendigt dø for ham, og han vil etablere klostre, hvor der skal undervises i flere sprog for herigennem at udbrede kendskabet til Kristus. Der findes også en dramatisk historie, hvor han på hest skal have forfulgt en kvinde ind i Santal Eulalia.

Llull gennemførte to pilgrimsrejser for at bøde for sine synder. Herefter tog han ophold på det dominikanske kloster og startede forfra på sin uddannelse og lærte latin og arabisk. Llul mente, at det var nødvendigt at kende den muslimske religion og dens filosoffer for at kunne missionere i disse områder. Herudover studere han Platon og Aristoteles.

Llull skrev nu en række filosofiske, videnskabelige værker, hvis formål var at omvende til kristendommen. Han skrev sin Ars Magna, den store kunst, hvori han forsøgte at samle al kendt og formulerede en lang række læresætninger, som stadig bruges. Inden Llull kunne publicere sine værker, skulle de godkendes af kirken, hvilket Jaime I foranledigede. Herved blev Llul også beskyttet mod evt. forfølgende af Inkvisitionen. Efter Llulls død omstødtes godkendelsen, og en del af Llulls værker var længe bandlyst.

En herskende teori på den tid mente, at man kunne løse modstrid mellem tro og videnskab ved at operere med to slags viden: viden gennem troen og viden gennem videnskaben. Denne opsplitning kunne Llull ikke acceptere, og hele hans filosofi gik ud på at bevise troens rigtighed med videnskabelige beviser. Ved flere lejligheder rejste Llul til Paris, hvor han argumenterede for sin filosofi. Hans forelæsninger vakte ikke særlig stor genklang blandt de lærde. Lluls udgangspunkt var bl.a., at man ved missionering blandt muslimer skulle acceptere, at disse allerede havde en tro og troede på Gud. De skulle blot med argumenter overbevises om, at den kristne tro var den rette. Den almindelige opfattelse dengang var, at muslimer ikke havde nogen tro.

Llul grundlagde klostret Santuari de Cura på toppen af Puig de Randa, hvor han skal have haft en anden religiøs åbenbaring. Vi har (endnu) ikke besøgt dette kloster, men der skal være en serie smukke blyindfattede ruder, som beskriver Lluls liv.

Indtil 60-års alderen foretog Llul en række missionsrejser til Nordafrika og Mellemøsten. I 1315 rejste han til Tunis, hvor han af sultanen fik lov til at udbrede kristendommen. Llul døde i 1316. Hvor er lidt uvist. En legende fortæller, at Llull skal være stenet i Tunis. Herefter bringes han halvdød til et skib, som sejler mod Mallorca. Og først da Mallorca kan ses i horisonten, dør Llul. Lige inden skal Llull have nået at forudsige Columbus' opdagelse af Amerika. Efter Llulls død er der flere gange gjort forsøg på at ophøje ham til helgen, hvilket den katolske kirke hidtil har afvist. Men det forhindrer ikke, Llul dyrkes med megen stor lidenskab på Mallorca.